Avaliação do uso de adsorventes a base de óxido de grafeno e celulose para a remoção de íons cromo hexavalente de soluções aquosas - Fantinel, Lucas Antônio (My University, 2021)
The water contamination is characterized as one of the major environmental problems caused by the increase of manufacturing industries, among these contaminants, the chromium ions can be highlighted. High concentrations of this substance in water can cause serious harms to human health, especially in its hexavalent form. In this way, the objective of this work consists in evaluate the adsorption capacity of hexavalent chromium ions, in aqueous solution, using graphene oxide, cellulose aerogels, and cellulose aerogels containing graphene oxide. To this end, initially, the synthesis of graphene oxide was performed by Hummers method and the manufacture of cellulose aerogels, from nanocellulose, and cellulose aerogels containing graphene oxide, in concentrations of 0,5 and 1% (w/w), being these produced by freeze-drying process. The characterization of these materials was carried out in order to verify their physical, morphological and chemical properties. The adsorption tests were, then, carried out in a batch system, evaluating the influence of experimental factors such as the system pH, initial solute concentration and temperature. Parameters such as adsorption isotherms models, through reaction models, as well thermodynamic parameters of the process were also evaluated. Finally, an attempt was made to recover the adsorbent materials, being realized two regeneration cycles. From this, it was found that the Langmuir isotherm model was the one that best fit the experimental data, for all adsorbent materials investigated, demonstrating that adsorption occurs through the formation of a monolayer, with energetically homogeneous sites. In relation to the adsorption kinetics, it was observed that the pseudo-second order reaction model presented the best fit to the experimental data, suggesting, thus, that the diffusion through the bulk film and the intraparticle diffusion are the controlling steps of this process. The thermodynamic parameters verified indicate that the chromium adsorption process occurs spontaneously and that the same happens through physical adsorption, being the same of exothermic nature. In this way, from this study, it can be concluded that the evaluated materials have a good ability to remove hexavalent chromium from aqueous solutions, obtaining adsorbent amounts of 142,1 mg.g-1, 108,52 mg.g-1, 129,22 mg.g-1 and 121,78 mg.g-1 for graphene oxide, pure cellulose aerogel, and aerogels containing 0.5 and 1% (w/w) of graphene oxide, respectively. Furthermore, it was possible to verify that they can be reused in more than one removal cycle, without losing properties in up two regeneration cycles. In this way, it is observed that materials based on cellulose and graphene oxide can be used in adsorption process for the removal of hexavalent chromium from aqueous solutions. This, in this way, demonstrates the potential of using materials from renewable sources in adsorption processes. [resumo fornecido pelo autor]
A contaminação das águas se caracteriza como um dos grandes problemas ambientais ocasionados pelo aumento das indústrias de transformação, sendo que, dentre esses contaminantes, podem-se destacar os íons cromo. Essa substância se destaca como um dos elementos essenciais para a sobrevivência humana. Contudo, elevadas concentrações dessa substância nas águas podem proporcionar sérias injúrias à saúde humana, especialmente em sua forma hexavalente. Desse modo, o objetivo deste trabalho consiste em avaliar a capacidade de adsorção de íons cromo hexavalente, em solução aquosa sintética, utilizando-se óxido de grafeno, aerogéis de celulose e aerogéis de celulose contendo óxido de grafeno. Para tal fim, inicialmente, realizou-se a síntese do óxido de grafeno a partir do método de Hummers e a confecção de aerogéis de celulose, oriundos de nanocelulose, e aerogéis de celulose contendo óxido de grafeno, em concentrações de 0,5 e 1% (m/m), sendo os mesmos produzidos a partir do processo de liofilização. Foi realizada a caracterização desses materiais a fim de se verificar suas propriedades químicas, físicas e morfológicas. Os ensaios de adsorção foram, então, realizados em sistema batelada, avaliando-se a influência de fatores experimentais como pH do meio, concentração inicial do soluto e temperatura do meio. Foram avaliados, também, parâmetros como modelos de isoterma de adsorção, cinética através de modelos reacionais, bem como parâmetros termodinâmicos do processo. Por fim, realizou-se a tentativa de recuperação dos materiais adsorventes, sendo realizados dois ciclos de regeneração. A partir disso, verificou-se que o modelo de isoterma de Langmuir foi o que melhor se ajustou aos dados experimentais, para todos os materiais adsorventes averiguados, demonstrando que a adsorção ocorre através da formação de uma monocamada, com sítios energeticamente homogêneos. Em relação à cinética do processo de adsorção, observou-se que o modelo reacional de pseudossegunda ordem foi o que apresentou o melhor ajuste aos dados experimentais, sugerindo, desse modo, que as etapas de difusão através do filme estagnado e a difusão intrapartícula são as etapas controladoras desse processo. Os parâmetros termodinâmicos verificados indicam que o processo de adsorção de cromo ocorre de forma espontânea e que o mesmo acontece através de adsorção física, sendo o mesmo de natureza exotérmica. Dessarte, a partir do presente estudo, pode-se concluir que os materiais avaliados apresentam uma boa capacidade para a remoção de cromo hexavalente de soluções aquosas, obtendo-se quantidades adsorvidas de 142,1 mg.g-1, 108,52 mg.g-1, 129,22 mg.g-1 e 121,78 mg.g-1, para o óxido de grafeno, aerogel de celulose puro e aerogéis contendo 0,5 e 1% (m/m) de óxido de grafeno, respectivamente. Ademais, foi possível verificar que os mesmos podem ser reutilizados em mais de um ciclo de remoção, sem perdas de propriedades em até dois ciclos de regeneração. Desse modo, observa-se que materiais a base de celulose e óxido de grafeno podem ser empregados em processos de adsorção para a remoção de cromo hexavalente de soluções aquosas. O que, desse modo, demonstra o potencial de uso de materiais oriundos de fontes renováveis em processos de adsorção. [resumo fornecido pelo autor]
Keywords: Água - Poluição; Adsorção; Celulose; Grafeno; Ions metálicos; Water - Pollution; Adsorption; Cellulose; Graphene; Metal ions