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dc.contributor.advisorPerottoni, Cláudio Antônio
dc.contributor.authorCecconello, Ricardo
dc.contributor.otherMartinotto, André Luis
dc.contributor.otherTelli, Giovani Dambros
dc.contributor.otherRech, Giovani Luís
dc.date.accessioned2024-09-11T12:14:01Z
dc.date.available2024-09-11T12:14:01Z
dc.date.issued2024-09-11
dc.date.submitted2024-06-10
dc.identifier.urihttps://repositorio.ucs.br/11338/13757
dc.descriptionO flúor é o elemento químico mais reativo da tabela periódica. Por isso, seu diagrama de fases é pouco explorado, tendo em vista a dificuldade de se realizar experimentos a diferentes pressões e temperaturas. Em pressão ambiente e temperaturas inferiores a 45 K, a fase mais estável do flúor é alfa-F2, um cristal monoclínico de base centrada e grupo espacial C2/c. Em pressões mais elevadas no limite atérmico, há indícios de uma transição de fase para uma estrutura ortorrômbica de base centrada e grupo espacial Cmce, que só foi explorada por meio de cálculos de primeiros princípios. A diferença de energia entre essas duas fases é muito pequena, chegando a ser inferior à exatidão dos métodos empregados para sua determinação. Com o objetivo de calcular a energia livre da fase C2/c de maneira mais acurada, este trabalho buscou uma abordagem para o cálculo dessa grandeza incorporando contribuições não-harmônicas da energia potencial à energia vibracional. A obtenção de constantes de força foi feita pelo método direto com a abordagem de supercelas. Foram explorados diferentes conjuntos de dados de deslocamentos e forças, por meio de padrão de deslocamentos e deslocamentos aleatórios. A determinação de fônons anarmônicos em função da temperatura foi feita pela teoria de fônons autoconsistente. Os cálculos DFT para a obtenção de forças interatômicas foram realizados com o funcional de troca e correlação meta-GGA r2SCAN com termo não-local rVV10, e com o funcional híbrido PBE0 com correção de Grimme. As frequências de vibração obtidas com r2SCAN+rVV10 foram mais elevadas que aquelas encontradas por outros pesquisadores por métodos de primeiros princípios e experimentais, o que indica que este funcional não é adequado na determinação das frequências de vibração dos modos intermoleculares do flúor. Com o funcional PBE0+Grimme foram encontradas frequências harmônicas condizentes com a literatura, embora os espectros anarmônicos tenham apresentado ramos negativos, indicando a necessidade de nova revisão. [resumo fornecido pelo autor]pt_BR
dc.description.abstractFluorine is the most reactive chemical element on the periodic table. Therefore, given the difficulty of conducting experiments at different pressures and temperatures, its phase diagram is poorly known. At ambient pressure and temperatures below 45 K, the most stable phase of fluorine is alpha-F2, a base-centered monoclinic crystal with space group C2/c. At higher pressures in the athermal limit, there is evidence of a phase transition to a base-centered orthorhombic structure with space group Cmce, which has only been explored through first-principles calculations. The difference in energy between these two phases is minimal, even lower than the accuracy of the first-principles methods. To calculate the free energy of the C2/c phase more accurately, this work aimed to calculate this quantity by incorporating non-harmonic contributions of the potential energy to the vibrational energy. Force constants were obtained by the direct method with the supercell approach. Different displacement-force data sets were explored using displacement patterns and random displacements. The determination of anharmonic phonons as a function of temperature was done by the self-consistent phonon theory. DFT calculations to obtain interatomic forces were carried out with the meta-GGA exchange-correlation functional r2SCAN with the non-local term rVV10, and with the hybrid PBE0 functional with Grimme correction. The vibrational frequencies obtained with r2SCAN+rVV10 were higher than those found by other researchers using first-principles and experimental methods, which indicates that this functional is not suitable for determining the vibrational frequencies of fluorine's intermolecular modes. With the PBE0+Grimme functional, we found harmonic frequencies consistent with the literature, although anharmonic spectra presented negative branches, indicating that further work is needed. [resumo fornecido pelo autor]en
dc.description.sponsorshipCoordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior, CAPESpt_BR
dc.language.isoenpt_BR
dc.language.isoptpt_BR
dc.subjectFlúorpt_BR
dc.subjectFísica do estado sólidopt_BR
dc.subjectSimulação (Computadores)pt_BR
dc.subjectCiência dos materiaispt_BR
dc.subjectFluorineen
dc.subjectSolid state physicsen
dc.subjectComputer simulationen
dc.subjectMaterials scienceen
dc.titleElaboração de um modelo baseado em IFCs para o cálculo da energia livre da fase alfa-F2pt_BR
dc.typeDissertaçãopt_BR
mtd2-br.advisor.instituationUniversidade de Caxias do Sulpt_BR
mtd2-br.advisor.latteshttp://lattes.cnpq.br/3392535111865464pt_BR
mtd2-br.author.lattesCECCONELLO, R.pt_BR
mtd2-br.program.nameMestrado Acadêmico em Engenharia e Ciência dos Materiaispt_BR
mtd2-br.campusCampus Universitário de Caxias do Sulpt_BR
local.data.embargo2024-09-10


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